فتخرج منها بالعربية أكثر من ١٣ راهبًا، ولكنها نجحت بصعوبة مدة ٣٥ سنة. وقد مهد بها إلى إنشاء معهد الدراسات الإسلامية في مدريد ومراكز الثقافة الإسبانية في الشرق. وصنف في أثناء ذلك كتب جدل كثيرة في الرد على المسلمين واليهود. وعلم في أديار مختلفة، ثم أخذ بالصوفية فأبحر إلى تونس (١٢٩١) حيث عرف بالصوفي النصراني، وطفق يطوف فيها فقيرًا واعظًا فاعتقل وسجن ثم طرد. وبلغ نابولي (١٢٩٣) وبذل قصارى جهده (١٢٩٤ - ١٣٠٠) لإثارة اهتمام الكنيسة والملوك بتعليم اللغات الشرقية في جامعات أوربا، فأخفق إخفاقه في قبرص (١٣٠٠) وليون (١٣٠٥) فحول وجهه شطر بوجى من أعمال الجزائر (١٣٠٦) مبشرًا فلم يكن فيها أوفر حظًا منه في تونس فسجن ستة أشهر ثم طرد، وفي عودته استقر بساحل بيزا (كانون الثاني - يناير ١٣٠٧) وحارب فلسفة ابن رشد في باريس (١٣٠٩ - ١٣١١) وحضر مؤتمرفيينا (١٣١١ - ١٣١٢) حيث شاهد مساعيه تكلل بالنجاح إذ أقر البابا أكليمنضس الخامس إنشاء كراسي للعبرية والعربية والكلدانية في أربع الجامعات الرئيسية بأوربا وهي: باريس، وأكسفورد، وبولونيا، وصلمنكه، ثم في جامعة خامسة بالبلاط البابوي. مع تنصيب أستاذين لكل من هذه اللغات الثلاث في كل كرسي، وتكليفهم بترجمة نصوص عبرية وعربية وكلدانية للرد على منتقدي الدين. وقد ظل هذا القرار أصلًا من أصول القانون الكنسي أكثر من خمسمائة عام. ورجع رايموندو لوليو إلى شمالي أفريقيا وقتل فيها (١٣١٤) وقد عرف لوليو من المتصوفين المسلمين: ابن سبعين، وابن هود، والششتري، وابن مدين، وعفيف التلمساني، وشغف بابن عربي، وتأثر بهم في ابتداع مذهب الإشراق، تأثره بكليلة ودمنة في مصنفه: الكتاب السعيد في عجائب الدنيا. أما من حيث الفلسفة فقد أخذ بالأفلاطونية الحديثة ولكنه تميز عنها بطابعه الخاص وبمعارضته للرشدية. كما أفاد من ترجمة أرنولد الفيلانوف كتاب سر الأسرار للرازي، واشتهر بفنه الذي عرفته أوربا بالفن اللولوى الكبير واقتبس منه، بعد ثلاثة قرون، أثنائيوس كيرخر، وأعجب به الفيلسوف الألماني ليبنش.

آثاره: منوعة وفيرة أربت على المئات، أشهرها: تأملات في الله، وهي